溶液处理的有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池已被证明是下一代光伏电池中最有前途的候选者之一。然而，通过溶液加工处理得到的钙钛矿薄膜会存在金属阳离子缺陷和卤素阴离子缺陷，电荷复合引起的界面能量损失使得电池效率仍远低于理论极限；此外，电池的长期工作稳定性也是阻碍其商业化的关键因素。缺陷钝化是减少非辐射复合损失和提高电池稳定性的有效途径，设计具有多官能性的新型聚合物用于钙钛矿层的表面钝化具有重要意义。
近日，中科院青岛能源所逢淑平研究员和王啸副研究员将酰胺基团引入经典的聚合物分子聚甲基丙烯酸甲酯，得到了具有多官能性的柔性聚合物分子聚甲基丙烯酸甲酯-丙烯酰胺(PMMA-AM)(图1)。PMMA-AM中的酯基可与钙钛矿薄膜表面欠配位的Pb2+形成配位作用，同时聚合物中的酰胺基团可与钙钛矿[PbI6]4-中的I-形成氢键作用，二者协同调控钙钛矿薄膜表面的I/Pb比例；此外，PMMA-AM还兼具了PMMA良好的热稳定性(图2)。红外光谱和理论计算进一步证明了聚合物与铅碘之间的相互作用(图3)。该聚合物作为界面修饰层制备的太阳能电池器件具有优异的光电性能，电池器件的开路电压从1.12 V提升到1.22 V，在持续光照超过1000 h后的器件效率仍保持在初始值的95%；此外，用PMMA-AM修饰后的大面积组件也获得了20.64%的高效率(图4)。这项工作表明钝化剂中配位键和氢键的协同作用对于降低开路电压损失和提高器件的长期稳定性非常重要。
图1 PMMA-AM聚合物结构表征
图2 PMMA-AM处理前后钙钛矿薄膜和界面的表征
图3 PMMA-AM与PbI2之间的相互作用
图4 增强的光伏性能和器件稳定性
该工作是团队近期关于提高钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的最新进展之一，兼具了之前工作的亮点。在过去的一年中，团队探索了含强配位氰基官能团的聚合物和酰胺类小分子添加剂对电池性能的影响。受到以上工作启发，团队提出在聚合物中引入小分子中常见的官能团，使得在保持原有器件良好工作稳定性的同时兼具高效率。
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213478